魏大程团队晶体管材料与传感应用研究取得系列进展

晶体管是一种以半导体材料为基础的分立元件，具有放大、开关、信号调制等功能，在传感领域具有重大应用前景。魏大程团队长期致力于研究新型场效应晶体管材料、晶体管设计原理以及晶体管在光电、化学和生物传感等领域的应用。最近，该团队在晶体管材料和传感应用领域取得系列进展，发展了二维晶体管材料可控制备技术（Adv. Mater. 2024, 36, 2407586）；提出了提升晶体管热稳定性、可靠性的界面调控机制（Sc. Adv. 2024, 10, eadn5964）；研发了超级电容型液固双态光电晶体管（Adv. Mater. 2024, 36, 2406345）；发展了新型的CRISPR-Cas协同剪切平台用于高效核酸检测（Angew. Chem. Int. Ed. 2024, DOI:10.1002/anie.202411705）；研发出基于DNA分子计算的晶体管逻辑分析平台用于癌症诊断（Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63, e202407039）。

《Adv. Mater.》自锚定范德华堆叠生长机理

过渡金属二硫族化合物（TMDs）是一种范德华层状材料，过去十几年来受到研究人员的广泛青睐。目前，大量研究集中于单层TMDs材料的合成。相比而言，纳米片有着单层晶体所缺乏的独特性质，包括丰富的离子通道、大量的活性位点、高载流子密度等。然而，由于TMDs材料缺少面外化学键，使得相邻层之间的作用力极弱，进而导致厚层纳米片的化学气相生长存在较大挑战。团队报道了一种TMDs晶体的自锚定范德华堆叠生长机理，发现盐辅助生长TMDs晶体过程中所使用的盐助剂在高温下会对生长衬底产生化学刻蚀，形成刻蚀凹坑。这种凹坑会将熔融反应物锚定，使熔体在水平方向的流动受到限制，后续晶体生长只能在刻蚀坑内进行，从而实现自锚定生长。基于以上发现，通过设计表面能差异化衬底，团队借助高温原位可视设备观察到了高温源液滴在衬底表面的自组装和自锚定过程，并最终实现了纳米片的阵列生长以及光电阵列器件的搭建。该成果以“Self-Anchored Van-Der-Waals Stacking Growth ofTransition-Metal Dichalcogenide Nanoplates”为题发表于《Advanced Materials》。强丁丁博士研究生及唐亚楠博士后为共同第一作者，魏大程研究员、刘云圻院士为论文通讯作者，苏州基元科技有限公司的王迪教授和许向鹏为本研究提供了设备支持。

论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202407586

图1.自锚定范德华堆叠生长与表面自限生长的过程对比

《Sci. Adv.》晶体管热稳定性界面调控机制

有机场效应晶体管（organic field-effect transistors, OFETs）凭借其柔性、可大面积制备及生物兼容性等优势，在柔性显示、智慧医疗及物联网等领域展现了广阔的应用前景。经过近三十年的发展，OFETs的迁移率超过了氢化非晶硅场效应晶体管，已经满足实际应用的需求。然而，稳定性问题仍是制约其应用的关键因素。该研究通过调控OFETs的界面热导，揭示了除水、氧气和界面缺陷外，自热效应也是影响OFETs运行稳定性的关键因素之一。自热效应主要是由于器件在高功率密度下，半导体/介电层界面产生的焦耳热难以耗散，进而影响器件的性能及运行稳定性。基于上述认知，提出了六方氮化硼辅助OFETs界面散热的策略，改善界面散热后的OFETs在功率密度达到1.06×10⁴ Wcm⁻²的条件下，可连续运行3万秒，性能几乎没有下降。该工作不仅加深了对OFETs运行稳定性影响因素的认知，也为完善相关基础理论体系提供了重要支持。该成果发表在《Science Advances》期刊上，天津大学李立强教授、复旦大学魏大程教授、天津大学陈小松副教授为通讯作者。

论文信息：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn5964

图2. 红外热成像技术和扫描热探针显微镜测试，器件性能表征

《Adv. Mater.》超级电容型液固双态光电晶体管

现代固态光电子学的光电转换往往发生在光敏半导体内部或其界面上，例如光伏效应、光电导效应以及光栅效应等转换机制均已被证实具有较高的光电转换效率，并应用于光电探测、成像以及通信等领域。然而，受限于固态材料有限的界面面积和界面电容，其仿生视觉和低光环境下的表现往往难与生命视觉系统相当。生命视觉系统如视杆细胞、视锥细胞等光感细胞可利用盘膜的大面积功能界面及超极化的离子动力学实现超高的光电转换效率，并产生超敏感的生物视觉功能，其单光子的最高电流可达1pA以上，展现出远超出人工光电器件的光敏性能。团队研发了一种液固双态光电晶体管，模拟生命系统中感光器的感光机制，利用多孔框架材料与水的微孔双相界面上进行超级电容性的光栅调制，在室温下实现4.6 × 10¹⁰ A W⁻¹的响应率和1.62 × 10¹⁶ Jones的探测率，高于常规的固态光电传感器件。相关工作以“Supercapacitively Liquid-Solid Dual-StateOptoelectronics”为题发表于《Advanced Materials》。复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室为论文第一单位，复旦大学高分子科学系硕士生郭倩颖及博士后纪岱宗为共同第一作者；魏大程研究员为通讯作者，研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、复旦大学的支持。

论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.202406345

图3.超级电容性的光栅调制机制

《Angew. Chem.》高效CRISPR/Cas协同剪切平台

CRISPR/Cas系统是一种强大的基因组编辑工具，在分子诊断、治疗和基因工程领域有着广泛的应用。传统的CRISPR/Cas系统中，单个Cas-CRISPR RNA（crRNA）双链体靶向目标核酸的单个区域。目标核酸在溶液中的构象会影响其与Cas-crRNA复合体的结合效率，而具有许多碱基对的目标核酸往往会堆积并覆盖大量的结合位点，从而导致CRISPR/Cas系统的识别和剪切效率显著下降。因此，迫切需要设计出一种能够克服现有CRISPR/Cas系统在剪切效率方面局限性的系统。团队开发了一种CRISPR/Cas协同剪切（CRISPR-CS）平台。与传统的CRISPR/Cas系统相比，两组CRISPR/Cas-crRNA复合体同时识别目标序列中的不同位点，提高了识别可能性与剪切效率。CRISPR-CS平台在以猴痘、人乳头状瘤病毒和肌萎缩侧索硬化症为代表的传染病、癌症以及遗传病检测中的准确率高达98.1%，证明了CRISPR-CS系统的潜在应用价值。该成果以“An Efficient CRISPR/Cas Cooperative Shearing Platform for Clinical Diagnostics Applications”为题发表于《Angewandte Chemie International Edition》。复旦大学高分子科学系博士研究生赵俊虹为第一作者。复旦大学魏大程研究员、孔德荣博士为共同通讯作者。

论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202411705

图4. 传统CRISPR/Cas12a剪切系统和CRISPR-CS协同剪切系统

《Angew. Chem.》基于DNA分子计算的晶体管逻辑分析平台

随着全球癌症发病率的不断攀升，核酸分析技术在癌症的诊断与治疗过程中扮演着至关重要的角色。近年来，众多研究揭示了微小RNA（miRNA）可以作为潜在的生物标志物，通过同时检测和分析多个miRNA有助于提高癌症诊断准确性。然而，目前常见的miRNA检测方法存在操作复杂、成本高昂，并且依赖于专业设备的问题。因此，开发一种能够准确检测和逻辑分析多种miRNA标志物并在临床护理点提供即时结果的癌症诊断技术具有迫切需求。团队设计了一种基于DNA分子计算的晶体管“一站式（one-stop）”诊断平台，该平台集成了传感与计算功能，实现了在单个晶体管芯片上对多个miRNA标志物的同时检测与逻辑分析，提升了癌症诊断的效率与准确性。该工作以“DNA Logical Computing on a Transistor for Cancer Molecular Diagnosis”发表在《Angewandte Chemie International Edition》。复旦大学高分子科学系博士后孔德荣和博士研究生张申为共同第一作者。复旦大学高分子科学系魏大程研究员、孔德荣博士和东方肝胆外科医院耿利教授为共同通讯作者。

论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.202407039

图5.基于DNA计算的晶体管逻辑分析平台设计原理